A l’inici de la dècada dels anys seixanta, Santaló centra l’interès en la didàctica de la matemàtica, arribant a tenir fama de gran mestre, i pren partit per l’ensenyament de l’anomenada “matemàtica moderna”. L’any 1961, juntament amb A. Valeiras redacta un informe sobre la formació del professorat de matemàtiques, informe que és presentat i discutit a la Primera conferencia Interamericana sobre educación matemática celebrada del 4 al 9 de desembre a Bogotá.
Aquest darrer any és nomenat professor titular plenari de la Facultad de Ciencias Exactas y Naturales de la Universidad de Buenos Aires. Al mateix temps entra a formar part del Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas (Conicet), institució que, depenent del govern argentí, té l’objectiu de promoure el desenvolupament de la ciència i la tecnologia al país. La vàlua de Santaló depassa l’Argentina i per aquest motiu és nomenat vicepresident del Comité Interamericano de Educación Matemática (CIEM), càrrec que exerceix entre 1966 i 1972; president interí de la Unión Matemática Argentina entre octubre de 1967 i juny de 1968 i president del Comité Interamericano de Educación Matemática (1972-1979).
L’any 1976 compleix 65 anys i és nomenat professor emèrit de la Facultad de Ciencias Exactas y Naturales de la Universidad de Buenos Aires i amb aquest motiu la Unión Matemática Argentina (UMA) li dedica un volum de la seva Revista per celebrar l’aniversari de Santaló.
En aquest període signa molts articles a les publicacions especialitzades mentre continua publicant obres monogràfiques: Vectores y tensores (1961), Geometrías no Euclidianas (1965), Introducción a la geometría diferencial de variedades diferenciables (1965), Geometría proyectiva (1966), Integral Geometry and geometric Probability (1976), Geometría espinorial (1976), Geometrías no Euclidianas (1976). Entre l’obra editada en aquests anys ja en destaca una sobre l’ensenyament de les matemàtiques: L’educació matemàtica, avui, editada per Teide en català i castellà l'any 1975.
Geometrías no Euclidianas, publicat per l’editorial EUDEBA a Buenos Aires l’any 1976.
En aquesta etapa, Santaló rep nombrosos reconeixements a Argentina, a Sudamèrica i a Catalunya, entre ells, l’any 1970, és escollit membre correspondent de la Reial Acadèmia de Ciències i Arts de Barcelona.